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JACS: 零维Cs2ZrCl6:Sb3+钙钛矿晶体中的多激子发射

学术之友 | 致力于分享和传播理论计算教程 2021/10/14 23:32

新知达人, JACS: 零维Cs2ZrCl6:Sb3+钙钛矿晶体中的多激子发射

第一作者:Bing Chen, Yang Guo

通讯作者:Feng Wang

通讯单位:香港城市大学深圳研究院

最近,香港城市大学深圳研究院Feng Wang课题组 在国际知名期刊 “J. Am. Chem. Soc." 发表 题为“ Multiexcitonic Emission in Zero-Dimensional Cs2ZrCl6:Sb3+ Perovskite Crystals ”的研究论文。 金属卤化物钙钛矿对照明应用有很大的吸引力,但这些晶体中的多激子发射过程在很大程度上还没有被探索。本研究介绍了对Sb3+掺杂的Cs2ZrCl6钙钛矿晶体的研究,该晶体显示出双重发光,分别是由于内在的宿主自捕激子(表示为宿主STEs)和掺杂剂诱导的外在自捕激子(表示为掺杂剂STEs)。稳态和瞬态光谱显示,宿主和掺杂物STEs可以在特定能量下独立充电。密度泛函理论计算证实,多激子发射源于零维晶格中宿主和掺杂物STE之间的最小相互作用。通过精确控制激发波长对不同的STE进行选择性激发,他们进一步证明了Cs2ZrCl6:Sb3+晶体的动态颜色调谐。该颜色动力学特征为构建多色发光器件和加密多级光学代码提供了令人兴奋的机会。

图1:掺杂Sb3+的Cs2ZrCl6晶体的结构和组分特征。(a) 晶体结构图显示了空位有序的Cs2ZrCl6主体结构。(b) Cs2ZrCl6:Sb3+(0-10%)晶体的粉末XRD图案(左图)和放大的XRD峰值(右图)。(c) Cs2ZrCl6:Sb3+(6%)晶体的XPS光谱。(d) 单个Cs2ZrCl6:Sb3+(6%)晶体的SEM图像和元素图谱显示Cs+、Zr4+和Sb3+元素的均匀分布。(e) Cs2ZrCl6:Sb3+(0-6%)晶体的漫反射光谱。(f) Cs2ZrCl6:Sb3+(0-6%)晶体在315纳米激发下的发射光谱。

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图2:掺杂Sb3+的Cs2ZrCl6晶体的光学特性。(a) 未掺杂Cs2ZrCl6晶体(顶部面板)和Cs2ZrCl6:Sb3+(2%)晶体(底部面板)的激发(虚线)和发射(实线)光谱。(b) 在Sb3+掺杂的Cs2ZrCl6中,(100)面的电荷密度等值面显示相邻的多面体[ZrCl6]2和[SbCl5]2单元之间的Cl-轨道的解耦。(c) 未掺杂Cs2ZrCl6晶体(顶部面板)和Cs2ZrCl6:Sb3+(2%)(底部面板)晶体的衰减曲线。(d) 通过监测490nm处的发射,Cs2ZrCl6:Sb3+(2%)晶体的衰变图与激发波长的等高线图。(e) Cs2ZrCl6:Sb3+(2%)晶体在315纳米处激发的衰减图与发射波长的等高线图。(f) 在315纳米处激发的Cs2ZrCl6:Sb3+(2%)晶体的时间分辨发射光谱。

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图3:DFT计算和建议的光致发光机制。(a, b) 分别是未掺杂Cs2ZrCl6和Sb3+掺杂的Cs2ZrCl6的计算电子能带结构和相应的投影态密度(PDOS)。(c) Cs2ZrCl6:Sb3+的原子轨道能级示意图。(d) Sb3+掺杂的Cs2ZrCl6的能级图,显示了Cs2ZrCl6主机和Sb3+掺杂物的激发和发射过程。

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图4:Cs2ZrCl6:Sb3+晶体中的动态色彩传递。(a) Cs2ZrCl6:Sb3+(2%)晶体的激发依赖性光致发光的等高线图,突出了其多激子发射。(b) Cs2ZrCl6:Sb3+(2%)晶体在不同波长激发下的发射光谱,以及(c)相应的CIE色度坐标显示了发射颜色的演变。(d) 不同照明条件下由Cs2ZrCl6:Bi3+和Cs2ZrCl6:Sb3+晶体组成的像素化图案的照片。

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